近期，威廉希尔官网胡晓兰副教授与我校化学化工学院杨柳林研究员合作研究，相关成果以题“Evolution of Transient Luminescent Assemblies Regulated by Trace Water in Organic Solvents”发表于J. Am. Chem. Soc. 2022, 144, 42, 19410–19416.
有机溶剂中的微量水在分子组装中可扮演重要角色。水分子可能参与组装过程并成为组装体的一部分，也可能改变组装路径影响组装动力学。研究利用有机溶剂中的微量水构筑了瞬态金属配位超分子聚合物体系。在CHCl3/THF的混合溶液中，同时加入单齿咪唑配体M2、三联吡啶配体T-3tpy与Mg(ClO4)2，其中三联吡啶配体T-3tpy与Mg2+迅速配位生成金属配位超分子聚合物MSP。令人意外的是，MSP只能短暂存在，随后逐渐降解为单体。研究表明，这是由于溶剂中微量的水与单齿咪唑配体M2相互协同，从MSP中抢夺Mg2+，导致MSP逐渐降解并最终生成了热力学稳定的产物——M2、H2O与 Mg2+的三元络合物。仔细调节水含量，可控制体系呈现多样的动力学演化路径与组装体结构演变过程，可调控金属配位聚合物MSP的寿命，同时溶液也呈现出随时间动态演变的荧光颜色。这种结构与功能随时间演变的组装体是传统的基于平衡态热力学分子组装难以实现的。未来，借鉴基于多组分互作网络的生命组装系统，通过控制能量和物质的输入与输出，有望构筑时域可编程的，具备刺激响应性、自适应性的智能分子组装系统。
文章第一作者是威廉希尔官网2019级硕士研究生张玉连和化学化工学院2018级博士研究生张仕林。该项工作得到国家自然科学基金重大项目与面上项目的支持。
论文链接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/jacs.2c07349
